近年来,如何去除水体中的难降解有机污染成为了水处理领域的研究热点。为此,研究者们开发了基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术。其中,过渡金属/PMS体系受到研究者们的广泛关注,因为该体系能高效、快速的去除难降解有机污染物并且不需要添加额外能量。过渡金属硅酸盐体系对PMS优异的催化性能已被证实,但该体系中双金属的协同作用和协同机理却被忽视。
近日,四川农业大学环境学院研究团队通过在硅酸钴中掺杂Cu制备了双金属硅酸盐。通过评价其活化PMS降解四环素的性能,明确了Co和Cu在硅酸盐中的协同作用。进一步深入分析协同机理发现Cu掺杂同时促进了自由基途径和非自由基途径。值得注意的是,从微观机制的角度来看,Co是催化PMS的唯一活性位点。Cu掺杂通过与Co的电子转移来增强自由基途径而不直接参与PMS的活化。此外,Cu掺杂还形成了更多的氧空位,增强了非自由基途径。该研究成果揭示了硅酸盐中双金属的协同效应和协同机制,为双金属硅酸盐催化剂的开发提供了理论基础。
相关成果论文“Micro-mechanism of multi-pathway activation peroxymonosulfate by copper-doped cobalt silicate: The dual role of copper”(铜掺杂硅酸钴多途径活化过一硫酸盐的微观机制:铜的双重作用)在环境催化领域国际顶级期刊Applied catalysis B: Environmental(中科院1区TOP,IF=19.503)上发表。环境学院青年教师龙琭璐为该论文第一作者,硕士研究生苏琳琳为并列第一作者,龙琭璐讲师和杨刚教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金和四川省科技厅等项目的资助。